CO偶聯臨氫反應Pd-Fe/Al2O3催化劑的XPS研究

利用XPS及氬離子濺射等技術對CO偶聯和臨氫反應中所用催化劑表面活性組分和助劑的含量及其化學狀態進行了分析,并通過測定氫在催化劑表面的化學吸附,以及氫濃度對催化劑活性的影響,探討了CO偶聯反應中催化劑臨氫失活的主要原因. XPS表征結果表明,CO偶聯反應中催化劑活性組分以Pd0和Pd2+形式共存; 而臨氫反應后僅以Pd0形式存在,助劑FeO從催化劑的內部向表面遷移且有少量Fe2+轉變為Fe3+. 催化劑臨氫失活的主要原因是H2在活性組分Pd及助劑Fe(主要是FeO)表面均可形成解離吸附,形成的金屬氫化物可在低活化能條件下發生遷移. 這種遷移有利于副產物乙醇的生成,從而削弱了CO偶聯主反應,催化劑表面活性組分Pd的相對含量減少,并幾乎處于鈍化狀態,導致臨氫反應中CO轉化率、草酸二乙酯選擇性及空時收率均下降. 停止通入H2后,催化劑的活性可恢復至正常狀態.

作 者： 何猆 高正虹 宋瑛 許根慧   作者單位： 何猆,宋瑛,許根慧(天津大學化工學院一碳化學與化工國家重點實驗室, 天津 300072)

高正虹(天津大學理學院化學系, 天津 300072) 

刊 名： 催化學報  ISTIC SCI PKU 英文刊名： CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS  年，卷(期)： 2002 23(3)  分類號： O643  關鍵詞： 一氧化碳   偶聯   草酸二乙酯   鈀系催化劑   失活機理   X射線光電子能譜  

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